Уточнена каскадна модель і програма розрахунку методом Монте-Карло радіаційного пошкодження гетерогенних структур багатокомпонентних матеріалів :: НВК ВДЕРТ

Уточнена каскадна модель і програма розрахунку методом Монте-Карло радіаційного пошкодження гетерогенних структур багатокомпонентних матеріалів


Розрахунки полів концентрацій точкових дефектів в опромінених конструкційних матеріалах і мішенях зі складною тривимірною геометрією актуальні для багатьох задач радіаційної фізики, ядерних і радіаційних технологій. Зокрема, вони важливі для оптимального планування та аналізу результатів, проведених у ННЦ ХФТІ на прискорювачах іонів і електронів імітаційних експериментів радіаційного матеріалознавства альтернативних ядерних енергетичних систем IV покоління (реакторів HTGR, MSR, SCWR) і реактора на хвильовому ядерному горінні (TWR). У цих перспективних дослідженнях суттєву роль відіграє уточнення фізичних моделей радіаційного дефектоутворення та підвищення обчислювальної ефективності використовуваних у розрахунках методів і комп'ютерних програм.

Загальноприйнятою мірою первинного радіаційного пошкодження є питома (на атом матеріалу) кількість атомних зміщень (с.н.а., англ. displacements per atom, dpa). Найбільш адекватний підхід до розрахунків с.н.а. у багатокомпонентних матеріалах полягає в атомістичному комп'ютерному моделюванні каскадів атом-атомних зіткнень (КАС) від породжених зовнішнім опроміненням первинних вибитих атомів (ПВА). Традиційно це здійснюється методами молекулярної динаміки (МД) або парних зіткнень. Однак можливості відтворення умов реальних опромінювальних експериментів у наявних програмах атомістичного моделювання або не передбачені (як у абсолютної більшості МД-програм, що працюють у рамках концепції «дефектів у матеріалі»), або обмежені шаруватими геометріями мішеней (як у стандартно використовуваному для іонного опромінення сімействі кодів SRIM). Очевидна причина цього полягає в крайньо низькій ефективності опису нетривіальних макроскопічно гетерогенних систем на атомному рівні.

Моделювання первинного радіаційного пошкодження реальних об'єктів опромінення є прерогативою Монте-Карло-кодів (MCNP, MCU, MVP, PSG2 та ін.). Вони мають широкі можливості задання складних конструкцій установок і мішеней, а також просторових і енергетичних розподілів джерел первинного випромінювання. Однак вони не здатні безпосередньо моделювати дефектоутворення в каскадах зіткнень і застосовують для розрахунків с.н.а. наближений аналітичний метод Норгетта-Робінсона-Торренса (1973), відомий як NRT-стандарт. Хоча як діючий практичний стандарт реакторної дозиметрії цей метод і зберігає своє значення, формально він застосовний лише до простих однокомпонентних матеріалів і, на відміну від атомістичного моделювання, не враховує каскадних ефективностей зміщення атомів у складних атомних сумішах і перехідних ефектів поблизу меж розділу в гетерогенних системах.

Завдання об'єднання переваг, наданих кодами обох цих типів, було поставлено і вирішено нами [28 (2012)] у рамках розроблюваного в НВК ВДЕРТ на базі інструментарію Geant4 багатоцільового Монте-Карло-коду RaT 3.1. У код були імплементовані фізичні моделі пружного атом-атомного розсіяння та іонізаційних втрат енергії іонів, узгоджені з моделями та даними атомістичного коду SRIM2011, який моделює КАС методом парних зіткнень. Монте-Карло-алгоритми Geant4 моделювання переносу випромінювання були доповнені специфічними для КАС у твердому тілі некласичними алгоритмами розіграшу довжин вільного пробігу атомів і прицільних параметрів атомних зіткнень. Таким чином була забезпечена можливість моделювання КАС у рамках загальної схеми моделювання переносу випромінювання методом Монте-Карло (див. Рис. 1) і створено комп'ютерний код, здатний узгоджено моделювати каскадне радіаційне пошкодження під опроміненням різних видів (нейтронним, іонним, електронним, а також комбінованим) на просторових масштабах від атомного (~нм) до макроскопічного (~м). Це відрізняє нову версію коду RaT від усіх відомих нам Монте-Карло-кодів загального призначення.

Рисунок 1 – Типові каскади в нікелі від ПВА з енергією 100 кеВ, змодельовані стандартним кодом SRIM2011 (а) і новою версією коду RaT 3.1 (б)

Нова версія програми RaT верифікована шляхом порівняння результатів моделювання з результатами розрахунків кодом SRIM2011 у прийнятній для обох програм плоскій геометрії мішеней. Каскадні функції SRIM у нікелі під опроміненням легкими (Н, Ne), власними (Ni) і важкими (Xe) іонами з енергіями від 100 еВ до 1 МеВ відтворені з відносною похибкою не гірше 5%. Для багатокомпонентного конструкційного матеріалу — нержавіючої сталі Х18Н10Т — моделювання просторових розподілів радіаційних дефектів успішно валідовано на актуальному для імітаційних досліджень ІФТТМТ ННЦ ХФТІ прикладі опромінення іонами хрому з енергією 1,8 МеВ на прискорювачі ЕСУВІ. Як видно з Рис. 2, відповідні профілі впровадження і пошкодження, розраховані обома кодами, практично не відрізняються.

Рисунок 2 – Профілі іонного впровадження і пошкодження нержавіючої сталі іонами хрому, розраховані стандартним кодом SRIM у різних (full/quick damage) режимах моделювання і кодом RaT за допомогою нової каскадної моделі та в наближенні NRT-стандарту

Практичне застосування розроблена для коду RaT модель знайшла при аналізі даних виконаного на прискорювачі електронів ЛУЕ-10 НІК «Ускорювач» ННЦ ХФТІ унікального імітаційного опромінення [32 (2012)] перспективних конструкційних матеріалів реактора IV покоління із надкритичним водяним теплоносієм (SCWR) — Ni-Cr сплаву Інконель 690 і цирконієвого сплаву Zr-1%Nb — у конвективному водяному потоці при температурі 360°С і тиску 235 атм (див. Рис. 3). Як видно, для цього імітаційного експерименту характерні складна гетерогенна конструкція мішенного пристрою і суттєва неоднорідність радіаційного поля. Проведене моделювання дозволило розрахувати необхідні дозиметричні параметри радіаційного впливу на зразки, виявити ефект посилення окислення сплавів під опроміненням і його кореляцію з температурами зразків.

Рисунок 3 – Розраховані за допомогою каскадної моделі коду RaT 3.1 тривимірні просторові розподіли швидкості накопичення атомних зміщень у трубках камери опромінення і зразках сплавів, опромінених електронами з енергією 10 МеВ у конвективному потоці водяного теплоносія

Рис. 3 також ілюструє широкі можливості коду RaT щодо моделювання геометрично складних (включаючи випадково-неоднорідні [2 (2012)]) гетерогенних середовищ поширення випромінювань. Поряд із застосуваннями до імітаційних експериментів реакторного матеріалознавства, це може знайти застосування і у розрахунковому забезпеченні радіаційних технологій іонної імплантації, іонно-променевої та іонно-плазмової обробки неоднорідної поверхні, а також у радіаційній нанофізиці. Ці перспективні застосування ілюструються результатами моделювання, зображеними на Рис. 4 і 5.

Рисунок 4 – Схема імплантації арсеніду галію GaAs іонами кремнію з енергією 100 кеВ крізь профільовану маску фоторезисту PMMA (а) і розраховані кодом RaT 3.1 просторові розподіли впровадження іонного пучка (б) і створених ним міжвузлових атомів (в), вакансій (г) і дефектів заміщення (д)

Як видно з Рис. 4, у задачах іонного впровадження розроблена програма дозволяє з нанометровим просторовим розділенням розраховувати не лише тривимірні поля концентрацій домішок, імплантованих через (можливо, профільовані) резистивні маски, а й відповідні поля первинної генерації дефектів різних типів. За цими параметрами вона порівнянна з застосовуваними у сучасній електронній промисловості спеціалізованими пакетами-імітаціями технологічного процесу.

Рис. 5 демонструє застосування коду RaT до перспективних задач радіаційних нанотехнологій. Розглянуто накопичення радіаційних дефектів різних типів у кремнієвих нанодротах (nanowires, NW) з характерним поперечним розміром 4 нм під опроміненням іонами кеВ-них енергій.

Рисунок 5 – Просторові розподіли вакансій (вгорі) і міжвузлів (внизу), створених опроміненням нанодроту іонами аргону різних енергій (іонний пучок падає знизу перпендикулярно осі нанодроту)

Розраховані кодом RaT енергетичні залежності інтегральних характеристик радіаційного пошкодження нанодроту якісно узгоджуються з результатами роботи S. Hoilijoki, E. Holmstrom, K. Nordlund, "Enhancement of Irradiation-Induced Defect Production in Si Nanowires", J. Appl. Phys. 110(2011)043540, де дефектоутворення в зазначених умовах моделювалося методом стабільної молекулярної динаміки. Кількісне порівняння показало, що при стандартному для об'ємного кремнію значенні енергетичного порогу дефектоутворення Ed = 15 еВ код RaT занижує число дефектів на 60%. Однак при Ed = 9 еВ розбіжність скорочується до 10-15%. Такий аналіз дозволяє оцінити ефективні енергетичні пороги утворення дефектів у наносистемах з урахуванням характерних для них розмірних ефектів. Отримані значення порогових енергій можуть бути далі використані у рутинних технологічних розрахунках радіаційного пошкодження опромінених масивів нанодротів. Подібне завдання є недоступним для обмеженого за швидкодією МД-моделювання, але може бути вирішене Монте-Карло-кодом RaT.