Уточненная каскадная модель и программа расчета методом Монте-Карло радиационного повреждения гетерогенных структур многокомпонентных материалов :: НПК ВИЭРТ

Уточненная каскадная модель и программа расчета методом Монте-Карло радиационного повреждения гетерогенных структур многокомпонентных материалов


Расчеты полей концентраций точечных дефектов в облучаемых конструкционных материалах и мишенях со сложной трехмерной геометрией актуальны для многих задач радиационной физики, ядерных и радиационных технологий. В частности, они важны для оптимального планирования и анализа результатов проводимых в ННЦ ХФТИ на ускорителях ионов и электронов имитационных экспериментов радиационного материаловедения альтернативных ядерных энергетических систем IV поколения (реакторов HTGR, MSR, SCWR) и реактора на бегущей волне ядерного горения (TWR). В этих перспективных исследованиях существенную роль играет уточнение физических моделей радиационного дефектообразования и повышение вычислительной эффективности используемых в расчетах методов и компьютерных программ.

Общепринятой мерой первичного радиационного повреждения служит удельное (на атом материала) количество атомных смещений (с.н.а., англ. displacements per atom, dpa). Наиболее адекватный подход к расчетам с.н.а. в многокомпонентных материалах заключается в атомистическом компьютерном моделировании каскадов атом-атомных столкновений (КАС) от порождаемых внешним облучением первичных выбитых атомов (ПВА). Традиционно его ведут методами молекулярной динамики (МД) или парных соударений. Однако возможности воспроизведения условий реальных облучательных экспериментов у существующих программ атомистического моделирования либо не предусмотрены (как у абсолютного большинства МД-программ, оперирующих в рамках концепции «дефектов в материале»), либо ограничены слоистыми геометриями мишеней (как в стандартно используемом для ионного облучения семействе кодов SRIM). Очевидная причина этого кроется в крайней неэффективности описания нетривиальных макроскопически гетерогенных систем на атомном уровне.

Моделирование первичного радиационного повреждения реальных объектов облучения является прерогативой Монте-Карло-кодов (MCNP, MCU, MVP, PSG2 и др.). Они обладают широкими возможностями задания сложных конструкций установок и мишеней, а также пространственных и энергетических распределений источников первичного излучения. Однако они неспособны напрямую моделировать дефектообразование в каскадах столкновений и применяют для расчетов с.н.а. приближенный аналитический метод Норгетта-Робинсона-Торренса (1973), известный, как NRT-стандарт. Хотя в качестве действующего практического стандарта реакторной дозиметрии этот метод и сохраняет свое значение, формально он применим лишь к простым однокомпонентным материалам и, в отличие от атомистического моделирования, не учитывает каскадных эффективностей смещения атомов в сложных атомных смесях и переходных эффектов вблизи границ раздела в гетерогенных системах.

Задача объединения преимуществ, предоставляемых кодами обоих этих типов, была поставлена и решена нами [28 (2012)] в рамках разрабатываемого в НПК ВИЭРТ на базе инструментария Geant4 многоцелевого Монте-Карло-кода RaT 3.1. В код были имплементированы физические модели упругого атом-атомного рассеяния и ионизационных потерь энергии ионов, согласованные с моделями и данными атомистического кода SRIM2011, который моделирует КАС методом парных соударений. Монте-Карло-алгоритмы Geant4 моделирования переноса излучения были дополнены специфичными для КАС в твердом теле неклассическими алгоритмами розыгрыша длин свободного пробега атомов и прицельных параметров атомных соударений. Тем самым была обеспечена возможность моделирования КАС в рамках общей схемы моделирования переноса излучения методом Монте-Карло (см. Рис. 1) и создан компьютерный код, способный согласованно моделировать каскадное радиационное повреждение под облучением различных видов (нейтронным, ионным, электронным, а также комбинированным) на пространственных масштабах от атомного (~нм) до макроскопического (~м). Это отличает новую версию кода RaT от всех известных нам Монте-Карло-кодов общего назначения.

Рисунок 1 – Типичные каскады в никеле от ПВА с энергией 100 кэВ, смоделированные стандартным кодом SRIM2011 (а) и новой версией кода RaT 3.1 (б)

Новая версия программы RaT верифицирована путем сравнения результатов моделирования с результатами расчетов кодом SRIM2011 в приемлемой для обеих программ плоской геометрии мишеней. Каскадные функции SRIM в никеле под облучением легкими (Н, Ne), собственными (Ni) и тяжелыми (Xe) ионами с энергиями от 100 эВ до 1 МэВ воспроизведены с относительной погрешностью не хуже 5%. Для многокомпонентного конструкционного материала — нержавеющей стали Х18Н10Т — моделирование пространственных распределений радиационных дефектов успешно валидировано на актуальном для имитационных исследований ИФТТМТ ННЦ ХФТИ примере облучения ионами хрома с энергий 1,8 МэВ на ускорителе ЭСУВИ. Как видно из Рис. 2, соответствующие профили внедрения и повреждения, рассчитанные обоими кодами, практически не различаются.

Рисунок 2 – Профили ионного внедрения и повреждения нержавеющей стали ионами хрома, рассчитанные стандартным кодом SRIM в разных (full/quick damage) режимах моделирования и кодом RaT c помощью новой каскадной модели и в приближении NRT-стандарта

Практическое применение разработанная для кода RaT модель нашла при анализе данных выполненного на ускорителе электронов ЛУЭ-10 НИК «Ускоритель» ННЦ ХФТИ уникального имитационного облучения [32 (2012)] перспективных конструкционных материалов реактора IV поколения со сверхкритическим водяным теплоносителем (SCWR) — Ni-Cr сплава Инконель 690 и циркониевого сплава Zr-1%Nb — в конвективном водяном потоке при температуре 360°С и давлении 235 атм (см. Рис. 3). Как видно, для этого имитационного эксперимента характерны сложная гетерогенная конструкция мишенного устройства и существенная неоднородность радиационного поля. Проведенное моделирование позволило рассчитать необходимые дозиметрические параметры радиационного воздействия на образцы, выявить эффект усиления окисления сплавов под облучением и его корреляцию с температурами образцов.

Рисунок 3 – Рассчитанные с помощью каскадной модели кода RaT 3.1 трехмерные пространственные распределения скорости накопления атомных смещений в трубках камеры облучения и образцах сплавов, облученных электронами с энергией 10 МэВ в конвективном потоке водяного теплоносителя

Рис. 3 также иллюстрирует широкие возможности кода RaT по моделированию геометрически сложных (включая случайно-неоднородные [2 (2012)]) гетерогенных сред распространения излучений. Наряду с приложениями к имитационным экспериментам реакторного материаловедения, это может найти применения и в вычислительном обеспечении радиационных технологий ионной имплантации, ионно-лучевой и ионно-плазменной обработки неоднородной поверхности, а также в радиационной нанофизике. Эти перспективные приложения иллюстрируются результатами моделирования, изображенными на Рис. 4 и 5.

Рисунок 4 – Схема имплантации арсенида галлия GaAs ионами кремния с энергией 100 кэВ сквозь профилированную маску фоторезиста PMMA (а) и рассчитанные кодом RaT 3.1 пространственные распределения внедрения ионного пучка (б) и произведенных им междоузельных атомов (в), вакансий (г) и дефектов замещения (д)

Как следует из Рис. 4, в задачах ионного внедрения разработанная программа позволяет с нанометровым пространственным разрешением рассчитывать не только трехмерные поля концентраций примесей, имплантированных через (возможно, профилированные) резистивные маски, но и соответствующие поля первичной генерации дефектов различных типов. По этим параметрам она сравнима с применяемыми в современной электронной промышленности специализированными пакетами-имитаторами технологического процесса.

Рис. 5 демонстрирует применение кода RaT к перспективным задачам радиационных нанотехнологий. Рассмотрено накопление радиационных дефектов различных типов в кремниевых нанопроводах (nanowires, NW) с характерным поперечным размером 4 нм под облучением ионами кэВ-ных энергий.

Рисунок 5 – Пространственные распределения вакансий (вверху) и междоузлий (внизу), образованных облучением нанопровода ионами аргона различных энергий (ионный пучок падает снизу перпендикулярно оси нанопровода)

Рассчитанные кодом RaT энергетические зависимости интегральных характеристик радиационного повреждения нанопровода качественно согласуются с результатами работы S. Hoilijoki, E. Holmstrom, K. Nordlund, "Enhancement of Irradiation-Induced Defect Production in Si Nanowires", J. Appl. Phys. 110(2011)043540, где дефектообразование в указанных условиях моделировалось методом стабильной молекулярной динамики. Количественное сравнение показало, что при стандартном для объёмного кремния значении энергетического порога дефектообразования Ed = 15 эВ код RaT занижает число дефектов на 60%. Однако при Ed = 9 эВ рассогласование сокращается до 10-15%. Такой анализ позволяет оценить эффективные энергетические пороги образования дефектов в наносистемах с учетом характерных для них размерных эффектов. Полученные значения пороговых энергий могут быть далее использованы в рутинных технологических расчетах радиационного повреждения облучаемых массивов нанопроводов. Подобная задача представляется недоступной для ограниченного по быстродействию МД-моделирования, но может быть решена Монте-Карло-кодом RaT.